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八月四日，怡親王載垣與兵部尚書受鹹豐帝派遣與聯軍議和。談判破裂。僧格林沁按照鹹豐帝的旨意將巴夏禮等26名英方人員和13名法方人員抓了起來送抵北京。當日，聯軍進攻張家灣和通州。僧格林沁退守八里橋，與聯軍浴血奮戰而終歸失敗。鹹豐皇帝倉皇逃走熱河。僧格林沁被革去爵職，但保留欽差大臣職務。
慈禧太后圖謀以政變篡奪清朝大權時，僧格林沁偏從慈禧太后。他受慈禧太后籠絡，在奏摺中寫&ldo;伏乞皇太后、皇上聖鑒&rdo;。肅順致函僧格林沁，指示他只能寫&ldo;皇上聖鑒&rdo;，僧格林沁反駁說：&ldo;皇太后閱折一層，已明示中外……況皇上沖齡，未能理政……若必拘泥舊制，誠恐不能取信於天下臣民。&rdo;他表示以後奏摺還是照老樣子寫，就是不聽肅順一派的。
起於清初的捻軍於鹹豐初年在安徽、山東、河南一帶非常活躍，鹹豐帝先後派遣河南提督善祿、安徽巡撫周天爵、兵科給事中袁甲三、湖南提督武隆額率兵鎮壓，遭受慘敗。鹹豐十年九月二十三日，鹹豐帝又令僧格林沁與內閣侍郎瑞麟赴山東鎮壓。僧格林沁按次第進擊，鎮壓了大批捻軍。十一年四月，捻軍圍困滕縣，僧格林沁解圍，殺害捻軍就達六七千人。鹹豐皇帝高度評價他的功勞，授正紅旗漢軍都統並賞還親王稱號。
同治元年正月，江蘇出現一支捻軍，僧格林沁率軍追擊。這支捻軍由金鄉奔魚臺，到豐、沛，再到河南杞縣。僧格林沁三路會剿，大殺捻軍，死者數以萬計。隨後僧格林沁又率軍追殺逃脫的捻軍。五月，僧格林沁補正黃旗領侍衛內大臣。六月，山東捻軍長槍會一支進入直隸，僧格林沁以招撫和鎮壓相結合的辦法，將這支捻軍消滅。
七月,朝廷命令僧格林沁統轄山東、河南全部軍務，並排程直隸、山西省的防兵，山東、河南、直隸、山西各省督撫提鎮以下各官以及正白旗、漢軍副都統等都歸其節制。此後僧格林沁平捻聲勢更大，捻軍損失也就更大。八、九兩月，僧格林沁親督各軍在山東連續進攻，亳州以北的捻軍消滅。二年（1863）僧格林沁在安徽潁州等地大舉進攻，捻軍首領韓四萬、蘇天才被擒，首領李勤邦叛變並為清軍誘擒，首領張樂行及其子張喜，捻首楊瑞英、王懷義請降。六月，山東淄川的捻軍在僧格林沁進攻下被剿滅，一些逃到大白山的捻軍也被擒獲。接著移師鄒縣，鎮壓佔據白蓮池的捻軍。十月僧格林沁親自到亳州，指揮馬隊進攻捻首苗沛霖（字雨三，安徽鳳臺人。鹹豐六年組織團練與捻軍作對，次年投奔清朝。十一年反清，封奏王。同治元年三月降於清將勝保，四月誘執陳玉成，翌年叛清）所部捻軍。苗沛霖為清總兵王萬清斬首（一說為苗沛霖部下所殺），其部將陳萬福、苗景開、葛春元等均為所殺。鹹豐帝大喜，稱讚他肅清直隸、山東全境後又移師豫、皖之交，扼剿東走的捻軍，給僧格林沁很多獎勵，最大獎勵是賞給貝勒爵，由其子受封。
六月，天京被攻破後，太平天國餘部一部分與捻軍在湖北麻城、蘄州等地活動。僧格林沁派成保、郭寶昌等帶兵鎮壓，捻軍死傷甚眾。捻首溫其玉、黃文誥投降，太平天國端王藍成青被捕，數十萬人投降。
四年（1865）四月，太平天國餘部一部分與捻軍進入山東，由汶上縣挺入鄆城西北水套一帶。僧格林沁率副將陳國瑞、內閣學士全順、總兵何建鰲兩軍追擊，日行一兩百里。兩戰兩勝，追到曹州府西北高莊集地方。清軍飢餓，力不能支，在太平軍和捻軍打擊下潰不成軍。僧格林沁躲進長壕，被太平軍和捻軍圍困。清軍突圍不成，全部被殲滅。僧格林沁走到吳家店，只有幾個隨從。僧格林沁馬倒，被殺死。
僧格林沁死後諡&ldo;忠&rdo;。靈柩抵
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