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南懷仁如同來華的其他傳教士一樣，是一位矢志不渝、忠誠堅定的耶穌會士。在傳播西方科學技術知識的同時，從未忘卻來華傳教的志向和職責。
南懷仁有數種宗教著作。
《教要序論》一卷（1670），分目六十二篇，以淺顯明白的文字概述天主教，是一部論教進道的著作，是南懷仁宗教作品中最重要的一本，多次刊刻重印，並有方言版、法文、滿文、韓文譯本。
《善亞報略論》一卷（1670），共八章，以問答體裁解釋人世的善惡賞罰問題。
《告解原義》一卷（1673），解釋有關告解——天主教聖事之一——的性質與重要性等。
《聖體答疑》一卷（1673）解答關於聖餐的問題。
《道學家傳》一卷（1686），關於天主教的史實，以及來華傳教士的名錄、傳略。
此外，他還撰著了《天主教喪禮問答》；與利類思合作編撰《聖教日課》。
南懷仁的這些著作，特別是前幾種，均曾再版重印。
其中尤以《教要序論》刊印次數最多，甚至直到1930年代仍有刊印。
這些宗教著作，宣揚了天主教教義、教規和宗教儀式等等。
在科學著作中，南懷仁也不失時機地介紹有關天主教的情況。
他在《西方要紀》（1669）中，撰有“教法”一節；他在《坤輿圖說》（1674）下卷的“歐邏巴州”一節中也說到：“諸國所讀之書，皆古聖賢撰著，一以天主經典為宗。”
南懷仁尤其注意利用為康熙皇帝進講科學的機會，宣傳天主教，努力造就有利於傳教的局面。
南懷仁“以科學助傳教”的宗旨，在他不懈努力下，取得很大成功，在他離世四年後，官方即允准天主教合法。
