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有好書就借來一讀。四十年代在西南聯大時，見學生李埏有一本克魯泡特金的《我的自傳》，也頗有興趣，並據此寫了《道家與安那其主義》一文，發表後引起了讀者極大興趣。
1963年10月，港英政府集合崇基、聯合、新亞三書院成立香港中文大學。錢穆早就打算從行政職務中擺脫出來。錢穆乃向董事會提出辭呈，未獲透過，次年再度請辭，董事會建議休假一年後再卸任。16年來，在繁忙的學校行政事務之餘，他出版了《中國思想史》、《宋明理學概述》、《莊老通辨》、《兩漢經學今古文平議》、《孔子與春秋》、《論語新解》等著作。至此，錢穆再潛沉書齋，埋首研讀。
自1964年開始，錢穆用七年時間完成鉅著《朱子新學案》。此書得到哈佛資金協助。在書中，錢穆不僅深入論述了朱熹學術思想，而且花大功夫系統疏理了朱子思想資料，夾敘夾議，精微邃密。作者把朱熹放在整個中國思想史上考察，突出了朱熹在中國思想史後半期的重要歷史地位，同時連帶地解決了朱子卒後七百多年來學術思想史上爭論不休、疑而未決的一些重要問題。《學案》是他研究理學的重要著作。國際漢學批評家楊聯升讀《學案》後，讚歎不置，說錢穆治中國學術思想史，“博大精深，並世無能出其右者”。
1967年10月，錢穆應蔣介石之邀，以歸國學人的身份自港返臺，築素書樓於臺北市士林區外雙溪，1968年膺選中研院院士。晚年專致於講學與著述，雖目力日弱仍隨時提出新觀點，賴夫人誦讀整理出版，謙稱為《晚學盲言》。
錢穆的夫人胡美琦回憶：他（錢穆）73歲大病後，身體尚未完全復原，兩眼也患目疾，醫生不讓他過長時間看書，尤禁晚上看書，所以生活較前輕鬆，然而他白天仍然全日工作，這樣直到他《朱子新學案》一書完成，那是他生命中一大志願所寄。他自己說：以後我要減少工作時間了。但也仍保持著半日正常的工作；而一遇心裡喜歡的題目，他又耐不住加倍地工作了。近幾年來，有時他對我說這幾天我真開心，寫了一篇得意的文章。但文章寫完，他總會有一場病。親戚朋友都勸我要限制他的用功時間，他們關切地說，賓四寫作了一輩子，過八十的人，也該休息休息了。
錢穆晚年目盲，展紙落筆，亦僅偶有疊字。賴夫人查閱舊籍，引述成語。稿成後，請夫人誦讀，口授訂正。他的最後一部著作《晚學盲言》就是這樣誕生的。夫人對先生悉心照料，體貼入微。伉儷情濃，老而彌篤。錢穆先生晚年的最後一篇文章，是臨終前三月口授，由夫人記錄整理而成的，表達了他對中國文化的最終信念。他對儒家“天人合一”這一最高命題“專一玩味”並因自己最終“徹悟”而感到“快慰”。這是他的晚年定論和臨終遺言。他生前多次指出：“天人合一是中國文化的最高信仰，文化與自然合一則是中國文化的終極理想。”
錢穆是完全靠自修苦讀而在學術界確立地位的一個學者，其治學頗受清儒章學誠“六經皆史”思想的影響。對中國歷史尤其是對中國曆代思想家及其思想源流的研究和考辨，均自成一家之言。提出，先秦時期，儒、墨二家是後來諸子各派的發端，由此分源別派，旁通四達，互相中國古代文化的源流。此外，錢穆對宋明理學尤其是朱熹之學、對清代學術尤其是乾嘉學派等，都有很深的研究。
錢穆認為司馬遷的《史記·孔子世家》真偽混雜，次序顛倒，後世傳說亦不可輕信，遂詳細考辨孔子的生平事蹟，包括、生卒年月、父母、志學、初仕、設教、適齊、適衛、過匡、過宋、仕魯、至陳、至蔡、及晚年居魯等，以及孔子的政治活動和著述等，具有很高的學術價值。
錢穆重視探求中華民族文化的內在精華，並給予其以高度評價，他認為“我民族國家之前途，仍將於我先民文化所貽
