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敗給小茂並從他口中得知神奧地區的存在後，小智決定前往神奧地區，於是短暫休息後再次從真新鎮出發。小智原本打算和上次前往豐緣地區時一樣只帶著皮卡丘前往新地區，但是他的長尾怪手偷偷地跟上了小智所乘坐的船，於是小智發現後也將它納入了旅行的隊伍。雖然小剛一開始並沒有跟隨小智前往神奧地區，但兩個人很快就在神奧地區再次相遇並結伴同行。除了小剛外，小智還結識了另一名寶可夢協調訓練家小光。就像對待小遙一樣，小智也很支援小光挑戰華麗大賽。此外，小智還申請了一個神奧地區的華麗大賽參加證。
在神奧地區，小智遇到了一位實力強勁的勁敵真司。在小智的旅途中，他與真司多次相遇，兩人在寶可夢訓練上完全相反的風格致使他們產生了矛盾。真司對待自己的寶可夢嚴厲且苛刻，有些時候甚至很殘忍。真司認為寶可夢的實力是第一位的，凡是在戰鬥能力上不能令他滿意的寶可夢，他會選擇放生；而小智則認為訓練寶可夢的最佳方法是透過耐心、關愛、友情和尊重。真司對小智的言論不以為然，因為小智的關愛和友情並沒有給小智帶來更多的勝利。在家緣市的家緣大會中，小智和真司陰差陽錯地組成了搭檔參加了雙打對戰，兩人用迥異的風格獲得了最終的勝利。但是真司則在比賽中認定他的小火焰猴能力羸弱，將其拋棄。小智則收留了這隻小猴寶可夢，並向它保證會用自己的方式來養育和訓練它。
儘管小智仍然對自己的訓練理論很自信，他在對戰中卻還是多次被真司強大的寶可夢擊敗（真司只選擇那些先天強壯的寶可夢作為自己的同行寶可夢）。小智的寶可夢雖然在意志力或是靈活性上可能更勝一籌，但是在實力上還遠不能說與真司的寶可夢旗鼓相當，尤其是他在睿智湖和真司的全面對戰中只打敗了真司兩隻寶可夢，遭遇一場大敗。真司的訓練觀念以及他和寶可夢間依靠嚴酷的訓練建立的牽絆，對小智的價值觀產生了很大的震撼，此後小智下定決心要更認真、謹慎地對待真司。
小智在神奧地區參加過兩次華麗大賽，一次是在祝慶市，而另一次則是在米可利的建議下參加了米可利杯。小智還被湖之守護者亞克諾姆選中，和竹蘭、帥哥、火箭隊三人組一起對抗邪惡組織銀河隊以及寶可夢獵人j。經過小智一行人的努力，神奧地區終於擺脫了赤日和銀河隊的威脅，迴歸和平。另外，小智還參加了寶可圓環大會，在這場比賽中他的姆克鷹戰勝了真司的烏鴉頭頭，這也是小智第一次在比賽中正面戰勝真司。
在收集了八枚徽章後，小智參加了神奧聯盟的鈴蘭大會，一路順風順水地打進八強。在8進4的比賽中，小智再次和真司進行全面對戰，在最後的王牌對決中依靠當初那隻被真司拋棄的小火焰猴（已經進化為烈焰猴）擊敗了真司的王牌電擊魔獸，從而以6比5戰勝真司晉級半決賽，這也是小智首次晉級大會四強。透過這場比賽，小智向真司證明透過耐心、關愛與友情來培育的寶可夢在實力上完全不輸於真司那種嚴苛的方式訓練出的寶可夢，而真司因此承認了小智的實力和價值觀，並在這個問題上和他和解。小智挺進四強後，和使用傳說的寶可夢的訓練家達克多展開對戰。對戰中，小智的赫拉克羅斯、煤炭龜和圓陸鯊先後被達克多的達克萊伊輕鬆打敗，但隨後蜥蜴王表現出色，讓達克萊伊首嘗敗績。只是蜥蜴王很快就被達克多的第二隻寶可夢拉帝歐斯一招擊敗，緊接著上場的大王燕也沒能力挽狂瀾，最後上場的皮卡丘經過一番苦戰才和拉帝歐斯打成平手同時倒下。遺憾的是，此時小智已沒有可戰鬥的同行寶可夢，最終還是以2比6敗下陣來，止步鈴蘭大會四強。儘管兩人的實力差距懸殊，但得益於小智跟他的寶可夢之間牢不可破的牽絆，他沒有因為這次的失敗而喪失鬥志。達克多也被小智的表現折服，認可了小智的實力。而隨著達克多在決賽中
